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Pr55MnO3体系调带宽引起的磁相变及电输运性质转变

时间:2011-07-05  作者:秩名

论文导读::标志着电荷有序相变的发生。电输运性质。体系调带宽引起的磁相变及电输运性质转变。
论文关键词:调带宽,电荷有序相,磁相变,电输运性质

 

1 引 言

近年来ABO3型钙态矿锰氧化物由于其独特的性质以及潜在的应用前景吸引了众多科研工作者的注意[1-2]. 经过十几年的研究,人们己经深入了解了钙态矿锰氧化物R1-xAxMnO3(R=La, Pr, Nd ; A=Ca, Sr, Ba)中所产生的有序相[3]. 例如当x≤0.5时体系中会存在顺磁相(PM)、铁磁相(FM)和反铁磁相(AFM)以及他们之间复杂的相互竞争关系. 在这个范围当中,无规的相分离产生了著名的巨磁电阻效应[4-6].另一方面,在x≥0.5的高掺杂锰氧化物中,当系统温度低于电荷有序温度TCO时,体系会呈现出轨道有序和电荷有序,并且伴随着反铁磁基态的产生[7].

本文研究了调带宽引起Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3体系的磁相变及电输运性质转变. 选择Sr对Ca进行替代,主要基于两种考虑:Sr2+和Ca2+都是2价离子,不改变B位Mn3+和Mn4+的比例;另一方面,Sr和Ca属于同一族元素,Sr2+和Ca2+都是非磁性离子,而Sr2+的离子半径(〈Sr2+〉=0.126nm)大于Ca2+的离子半径(〈Ca2+〉=0.106nm). 这样能排除其他因素的干扰,有利于弄清楚这类物质磁性以及电输运性质与能带宽度的关系. 研究表明,Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3体系的磁性质及电输运性质转变由Sr替代Ca调节体系能带宽度决定. 随着替代量的增加,A位平均离子半径〈rA〉增大,Jahn-Teller(J-T)耦合减弱,带宽增大,使eg电子退局域化更有利于双交换作用,磁性增强,从而电荷有序减弱,并最终完全融化. 电荷有序转变温度以下,在反铁磁相背景下有少量铁磁成分电荷有序相物理论文,随替代的增加,在反铁磁超交换耦合与铁磁双交换耦合竞争中,铁磁双交换作用占据优势,磁性增强. 与磁测量相对应,电荷有序融化后,电阻率一下子下降了几个数量级;电荷有序态的导电机制是可变程跃迁,电荷有序破坏后转为小极化子绝热跃迁. 体系在极低温41K附近发生自旋玻璃转变,磁矩开始集体冻结.

2 实 验

Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3(x=0.0, 0.2, 0.4, 0.60, 0.8,1.0)多晶样品采用传统固相反应法制备. 制备过程如下:将高纯度的Pr6O11、CaCO3、SrCO3、MnO2试剂按化学计量进行配比,充分混合并研磨后,在900℃预烧12h,自然冷却后,取出样品仔细研磨,在1050℃锻烧12h. 重复上述过程,再分别在1150、1300℃锻烧12h,以获得良好的结晶. 将样品压成直径为13mm,厚度约为1mm 的圆片,在1340℃烧结24h,最后切割成长条状样品. 样品的晶体结构分析在日本玛珂18KW粉末X射线衍射仪(MXP18AHF)上进行,采用Cu靶Kα射线(λ=0.1542nm). M-T曲线的测量使用的是Lake shore公司生产的M-9300振动样品磁强计(VSM),分别在0T和0.01T磁场中将样品冷却到5K,再在0.01T磁场中升温测量. 零场的电阻率用标准的四引线法测量,测量所用的电流根据被测样品阻值大小,维持在10μA~1mA之间的某一定值,以满足所需的灵敏度.

3 实验结果与讨论

图1为Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3(x=0.0, 0.2, 0.4, 0.6, 0.8, 1.0)系列样品的X射线衍射图. XRD测量结果表明,所有样品都具有单相钙钛矿结构. x=0.0的未掺Sr的样品Pr0.45Ca0.55MnO3为强烈畸变的正交对称结构,随着Sr掺杂浓度的增加样品转向高对称的菱面体结构. 这说明了随A位的平均阳离子半径〈rA〉的增大样品的畸变减小,从低对称向高对称转变.

图1 Pr0.45(Ca1-xSrx)0.55MnO3系列样品的X射线衍射图

3.1 电荷有序融化与磁相变

样品的磁化强度-温度曲线(M-T)和电阻率-温度曲线(logρ-T)如图2所示. 从图2可见,对于x=0的母体样品,磁化曲线在TCO=271K出现一个峰. Bao等人[8]根据中子散射的结果将该峰解释为电荷有序相变. TCO以上温区,用Curie-Weiss定律进行了拟合,磁化率满足,θP=176K>0,说明样品存在短程铁磁(FM)关联论文网站论文怎么写。一般认为这一短程铁磁关联来自eg电子在Mn3+和Mn4+之间跃迁产生的双交换相互作用[10]. 电荷有序相载流子跃迁不再发生,因而FM关联被抑制,并为反铁磁(AFM)关联替代. 而电阻率-温度(logρ-T)曲线显示,对于x=0,电阻在278K突然迅速增加,标志着电荷有序相变的发生,这与磁测量的结果相对应. 在电荷有序相变温度以下,电阻随温度降低迅速增加,正是因为电荷有序相变抑制了载流子的传导.

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