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Ag和K掺杂对La4/5Sr1/5MnO3电输运性质及磁电阻的影响

时间:2012-06-17  作者:佚名

论文导读::用固相反应法制备La4/5Sr1/5MnO3及在其A位分别掺K、Ag系列样品,通过X射线衍射(XRD)谱,电阻率-温度(ρ-T)曲线,磁电阻-温度(MR-T)曲线,研究了在A位同时掺入一价、二价元素而保持Mn3+/Mn4+比值(摩尔比n(A)/n(B))不变的钙钛矿锰氧化物体系A位离子半径<rA>及A位离子的无序度对电输运性质及磁电阻的影响。结果表明:A位离子的无序度对电输运性质的影响比A位平均离子半径<rA>对电输运性质的影响大;电阻率曲线出现双峰是由于表面相电阻率与体相电阻率竞争的结果; MR的温度稳定性是本征磁电阻与隧穿磁电阻竞争的结果;掺K样品在253~175 K温区MR从8.1%缓慢上升到9.5%,掺Ag样品在260 K以下温区MR都在7.4%以上,纯的La4/5Sr1/5MnO3样品在318-259 K温区MR都在7.0%以上,在如此宽温区MR几乎不变有利于MR的实际应用。
论文关键词:电输运性质,磁电阻,A位离子半径,无序度,钙钛矿锰氧化物
 

1 引 言

钙钛矿结构锰氧化物由于其存在庞磁电阻(colossalmagnetoresistance, CMR)效应,而CMR效应在磁传感、磁存储、磁制冷等方面有着诱人的应用前景,因而钙钛矿锰氧化物Ln1-xAxMnO3( Ln表示稀土元素,A表示碱土或碱金属)以及钙钛矿锰氧化物与绝缘体氧化物(或金属氧化物、金属材料等)复合体被广泛而深入地研究[1-5]

对于含稀土类钙钛矿锰氧化物Re1-yAyMnO3(Re为三价稀土离子,A为二价碱土金属离子),早期研究[6-9]表明:TC和CMR在y=1/3,即Mn3+/Mn4+=2时最优。至今,A位掺杂不同的碱土金属元素的Re1-yAyMnO3材料得到了广泛的研究。随着研究的推进,CMR效应在Re1-yALyMnO3(AL为一价碱土金属元素)中也被发现[10,11],但是在A位同时掺杂一价和二价元素的研究很少[1213]。文献[12–13]中是用Na+分别替代Sr2+或Ca2+A位离子半径,这样造成Mn3+/Mn4+比值变化,而在A位同时掺杂一价和二价元素又使Mn3+/Mn4+比值不变的样品鲜见报到[14]

实验中选用居里温度较高的La4/5Sr1/5MnO3作为母体,用一价的Ag+和K+掺杂到A位,保持Mn3+/Mn4+=4/1,化学式为La8/9Sr1/45Ag4/45MnO3和La8/9Sr1/45K4/45MnO3。用固相反应法制备出样品,控制Mn3+/Mn4+对磁电阻的影响,研究A位离子半径及A位离子的无序度对电输运性质及磁电阻的影响。

2 实 验

1.1 样品制备

采用固相反应法制备La4/5Sr1/5MnO3,La8/9Sr1/45Ag4/45MnO3和La8/9Sr1/45K4/45MnO3系列样品。将高纯度的La2O3在600 ℃脱水6 h(因为La2O3极易吸潮),与高纯度SrCO3,Ag2O,KCO3,MnO2化学试剂按名义组分进行配料,充分混合并研磨后,在800 ℃预烧36 h,自然冷却后,取出样品仔细研磨,在900 ℃锻烧24 h,以获得良好的结晶. 在28 MPa压力下将样品压成直径为13 mm,厚度约为1 mm的圆片,在1100 ℃烧结12 h,最后切割成长条状样品.

1.2 表征

用DX-2600型X射线衍射仪(X-ray diffraction,XRD)检测样品的微结构,采用粉末样品A位离子半径,Cu靶Kα射线(l=0.1542 nm)论文提纲格式。用标准的四引线法测量零场和磁场(B=0.0,0.8 T)下的电阻率。外加磁场与电流方向垂直,测量所用的电流根据被测样品阻值大小,保持在1~10 mA的某一定值,以满足所需的灵敏度。

3 结果与讨论

2.1 XRD分析

3个样品的X射线衍射(XRD)谱如图1所示. 由图1可以看出,3个样品均具有菱面钙钛矿结构,没有任何杂峰出现,表明K+和Ag+进入了A位,已经形成完好的钙钛矿结构.

钙钛矿锰氧化物

图1 3个样品的XRD图谱

图2为3个样品的零场(B=0.0T)和加场(B=0.8T)的电阻率-温度(ρ-T)曲线。

钙钛矿锰氧化物

图2 3个样品的ρ-T曲线

由图中可以看出:①3个样品均表现为绝缘体-金属导电行为,伴随着绝缘体—金属转变(转变温度TP)阻温曲线上表现出电阻率极大值现象。②零场下,纯La4/5Sr1/5MnO3的ρ-T曲线在高温区出现一个宽泛的的峰,掺杂样品的ρ-T曲线出现双峰现象,高温峰是本征峰,对应的温度记作T P1,较低温出现“肩峰”是非本征峰,对应的温度记作T P2。③复合样品的峰值电阻率ρTP比纯的La4/5Sr1/5MnO3的ρTP增大将近1个数量,T P1、T P2及峰值电阻率ρTP见表1。④当外加磁场时,电阻率在整个温区降低,绝缘体—金属相变在更高温度下发生。

表1 3个样品零场下的TP1和TP2峰值电阻率ρTP

 

sampie

La4/5Sr1/5MnO3

La8/9Sr1/45Ag4/45MnO3

 

 

La8/9Sr1/45K4/45MnO3

TP1/K

TP2/K

305

 

 

285

250

273

237

ρmax/Ω.m

2.78×10-4

9.25×10-4

1.21×10-3

现在人们认为[15],影响钙钛矿锰氧化物磁电阻的因素主要有三个:(1)Mn3+/Mn4+含量比;(2)A位离子半径<rA>(the ion radius ofA-site);(3)A位离子的无序度(The disorder degree)。

 

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