论文导读:：采用两步固相反应法，在母相FeAs-1111结构的NdFeAsO中掺入BaF2，实现电子与空穴的双掺杂。该体系超导转变温度(Tc)在33—50 K范围，取决于名义BaF2掺杂量x。在实验范围内，掺杂量越大，转变温度越高，当x= 0.2时，Tc达到50 K。磁电阻测量表明：高掺杂量样品（例如x= 0.2）具有较高的上临界场(Hc2)和不可逆场(Hirr)，其剩余电阻率(RRR)也较大。交流磁化率和磁化临界电流密度研究表明，低磁场下磁通耗散在10-2~10-4秒时间窗口变化并不明显，而高应用磁场下其磁通钉扎力密度(Fp)对温度依赖性强，中高温区下降到小于10 MN/m3。表明：高磁热状态下，当前多晶体样品的磁通钉扎性能有待提高。
论文关键词：铁基超导，双掺杂，临界电流密度
1. 引言
2008年发现的新型铁砷超导体LaFeAsO1-xFx[1]， 由于含有铁磁性元素且具有较高的Tc，引起了各国凝聚态物理和材料科学家的广泛关注。近3年来这类铁砷超导体得到了系统、广泛的研究，在LnFeAsO1-y（Ln为稀土元素）母体系列中，人们发现可通过不同种类的掺杂实现或提高超导性能。例如将母相中SmFeAsO1-xFx的O位进行F掺杂，即获得电子型掺杂，Tc达到55 K，为铁基超导的最高值[2]。此外，还有空穴型掺杂的超导体，例如La1-xSrxFeAsO[3]，它的Tc为25 K。
事实上，铁砷1111型的这类超导体有两种母相，一种是LnFeAsO，另一种是AFeAsF（A是正二价离子），在常温300 K下，这两种母相的空间结构都是四角P4/nmm。对于前者，由于自旋密度波(SDW)的不稳定而引起150 K左右时出现磁相变 [4]，在氧位上进行掺氟或用高压合成法使氧欠位而出现超导现象，同时SDW的反常现象消失[5-9]。通过镧稀土元素的替换，Tc可以进一步上升到55~ 56 K [2,5-10]。后者的母相如SrFeAsF，为ZrCuSiA结构 [11]，它的SDW转变发生在173 K左右，由霍尔系数表明，这类母相为空穴传导占主导[10]。通过研究发现，这两类母相在不同温度下展现出SDW，而没有超导现象出现，然而在每一位元素上进行掺杂，均可实现超导临界电流密度，如Gd1-xThxFeAsO[9] SmFe0.9Co0.1AsO[12], CeFeAs1-xPxO [12], and LaFeAsO1-xFx [14]。在铁砷122型的超导体中也有类似的情形，Ca1-xNaxFe2As2[15], Ba(Fe0.961Ru0.039)2As2[16], EuFe2(As0.7P0.3)2[17]等。
在铁砷1111型系统中，掺杂和欠位是实现超导的主要手段 [18-20]。人们还尝试过多位掺杂，即在一个库层阳离子已有掺杂的情况下，再次掺杂其它阴离子而实现超导 [21-23]，如Ce1?xGdxFeAsO0.84F0.16, and SmFe1?xRuxAsO0.85F0.15, 它们与原有单掺杂相比体现了更丰富的物理特性 [28, 29]。因此我们推测1111超导与两种母体相（NdFeAsO和BaFeAsF）对称破缺程度相关。对于母相NdFeAsO，其电子处于平衡态，为Mott绝缘体，经过掺杂后正常态的电子和空穴相对原来电子结构失去平衡。由于母相电子结构发生了对称破缺从而出现超导，由欠位在高压下得到的超导，或由应力及化学势导致的超导，可认为是运用增强两类母相对称性“破缺”来实现的。
在这篇文章中，我们在NdFeAsO体系中将稀土位和氧位同时进行元素掺杂，化学计量为Nd1-xBaxFeAsO1-xFx，通过调制Ba或F对Nd或O的替代比值使两种母体相的对称性破缺呈现不同程度的调整，这里将Ba与F的比值定为1:2，即Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x，理论上这既是电子型又是空穴型的掺杂论文下载。可望这样的双掺杂能产生更为丰富的超导和磁性行为。
2. 实验方法
多晶块状样品，名义组分为Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x(其中x= 0.05, 0.1, 0.15, 和 0.2)由固相反应法合成。首先，先驱物Fe2As，NdAs和FeO是由工业的粉末Nd (99.5%), Fe (99.9%), As(99.999%) and Fe2O3 (99.9%)封装在石英管中，缓慢加热至600℃并保温6 h，在加热至850 ℃并保温12 h而成。
再由这些先驱物分别加入不同配比加入一定量的BaF2粉末，在研钵中反复用研磨棒研磨并用刮片刮下壁上的粉末，充分研磨。除压片，封管外，所有的操作均在充有氩气的手套箱中进行，其中的H2O和O2含量均小于0.1 ppm。将粉末进行压片，保压一分钟后，退模得到直径为8 mm，高约3 mm的圆片，并快速将其封入冲真空的石英管中。
为了保证足够的加热温度，同时有注重合成效率，并避免加热过程中样品氟的挥发，选择以230 ℃/h的升温速率至1160 ℃，并仅保温10 h，之后令炉箱自然冷却。
样品的超导和磁传输性能由QD公司的PPMS物性测量系统进行测试，其最大磁场可加至9 T。磁性和传输特性是通过一系列加磁场的电阻温度关系曲线，交直流磁化率来研究评估。其中样品大致为矩形，尺寸为6*2*1 mm3，所加的场是沿着长的方向进行。
3. 结果讨论
图一给出了Nd1-xBaxFeAsO1-2xF2x在一系列掺杂量的名义组分分别为x= 0.05，0.1，0.15，0.2时温度电阻率依赖关系。掺杂量为0.5时，样品还未出现超导，体现出与母相相似的SDW特性，在温度为117 K时出现转变，这比母相的相变点低，说明掺杂有效地抑制了SDW行为；当掺杂量为0.1时，开始进入超导态，对于x= 0.1样品，随着温度的降低，电阻率不断下降，但是在超导之前出现了一个电阻率最小值（图中用箭头示出），之后电阻率又有所回升，这种类似于半导体的行为可理解为SDW的记忆效应，是随掺杂量增加而进入超导态的标志临界电流密度，这在类似的报道中也有阐述NdFe1-xRhxAsO[24]。
 
图一、掺杂量的名义组分分别为x= 0.05，0.1，0.15，0.2样品的温度电阻率依赖关系。
当掺杂量进一步增加时，转变温度也随之上升，x= 0.15的Tc为45 K，而x= 0.2样品以达到50 K，RRR（R(300 K)/R(Tc)）从x= 0.1样品的1.93上升至5.5。其次，定义为正常态的90%降至10%宽度的温区为转变宽度△T，△T由x= 0.1时的9.5 K降至x= 0.2时的1.86 K，说明了样品的超导性能随掺杂量的上升而不断改善。除此之外，对于x= 0.2样品，在超导转变点至室温的温区内，显示出了很好的电阻温度的线性关系，验证了的良好的超导传输性能。
图二是x= 0.2样品的归一化后的Hirr及Hc2的磁热相图。其中定义在磁传输情况下，正常态温度电阻的10%处为所加场下的不可逆场，90%处为所加场下的上临界场，这种研究方法广泛运用于YBaCuO, MgB2,氟掺杂的LaFeAsO 和锶掺杂的 PrFeAsO多晶样品中 [32-34]。为了研究掺杂量与不可逆场的关系，分别计算了x= 0.1, 0.15, 0.2三个超导样品的归一化不可逆场在T(H)/Tc=0.9时的值，由插图可见，随着掺杂量增大，归一化不可逆场迅速上升，说明了磁传输性能随着掺杂量的上升而不断改善。
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