自旋冰材料R_热导率

图6 (a)Dy₂Ti₂O₇ 单晶在0.1 T的磁场下磁化强度随温度的变化曲线 (b) Dy₂Ti₂O₇ 单晶在2 K时磁场沿着不同方向的磁化曲线

(二) Dy₂Ti₂O₇单晶的磁比热性质

图7 (a) 为扣除晶格比热后零场的磁比热变化图，可以看出零场的比热在大约1 K的位置出现一个较大的峰，低于1 K的温度时，两进两出的自旋短程有序开始稳定，并且随着温度的降低并没有观察到长程有序的形成，这个结果和之前文献中多晶的比热结果是一致的^[10]。将磁比热从0.4 K到10 K进行积分，得出大小为的熵。比理论上预测的Ising自旋系统的熵Rln2 () 要小。这部分减小的熵可能来自于自旋冰的基态简并^[10]热导率，即自旋冰的基态有剩余熵的存在。当沿着 [111] 方向加上1 T的磁场时，如图7 (b) 所示可以看出熵值增加了，这可能是由于磁场部分解除了基态简并。

图7 Dy₂Ti₂O₇样品零场和[111] 方向加1 T磁场的磁比热和熵

(三)R₂Ti₂O₇ (R = Dy, Ho)单晶的热导率

前面已经指出，不同退火条件可以影响单晶内部的氧含量和晶格缺陷。我们尝试研究这种变化对声子热导率的影响。将样品分别置于常压氩气、常压氧气和4 atm的氧气中在900℃退火，之后将这些样品处理成合适的尺寸。在⁴He制冷机上测量了热流分别沿着 [110]，[111] 方向的热导率，如图8所示，可以看出它们的热导率随温度的变化趋势相同，声子峰的位置都大约在15 K附近，而且声子峰的大小也差别很小，基本上在实验误差范围之内。晶体结构分析的结果显示单晶品质很好，而不同气氛退火处理主要是影响单晶的氧缺陷，因此我们认为，氧缺陷对Dy₂Ti₂O₇单晶中声子热传导能力的影响是很小的免费论文下载。另外从图 8(ａ) 与图8(ｂ) 的比较可以看出不同方向的零场热导率并没有明显差异，即该材料在测量温区4~150 K内无各向异性。从插图中的Ho₂Ti₂O₇的零场热导率也看出，其声子峰的位置、大小及变化趋势和Dy₂Ti₂O₇的热导率行为相一致。

图8不同气氛退火的Dy₂Ti₂O₇样品热流J沿着 [110] 和[111] 方向的零场热导率，插图为Ho₂Ti₂O₇ 样品热流J沿着[111] 方向的零场热导率

为了进一步研究退火对样品热导的影响热导率，我们还将同一块Dy₂Ti₂O₇单晶依次在不同气氛中退火，并测量了热流沿着 [111] 方向的热导率，得到的结果如图9所示。从图中可以看出，不同条件退火的热导率行为基本上是一致的，相互之间的差异很小，但是在常压氧气和氩气中退火的声子峰值较在4 atm氧气中退火的偏大。说明氧含量的浓度过大导致的缺陷会在一定程度上增强对声子的散射。

图9 不同气氛退火的同一个Dy₂Ti₂O₇样品热流J沿着[111] 方向的零场热导率

从以上几组热导率的测量结果可以看出，R₂Ti₂O₇ (R = Dy, Ho) 这类自旋冰材料的声子峰比一般绝缘体材料的要小，而且氧缺陷对声子的热导率基本没有影响。因此，我们可以得出以下结论：单晶中氧缺陷对R₂Ti₂O₇ (R = Dy, Ho) 热输运性质的影响很小，因此R₂Ti₂O₇单晶声子峰较小的原因可能不是晶体缺陷和杂质对声子的散射造成的。该材料中较强的磁涨落很可能是散射声子的主要因素，是决定声子峰大小的关键。

4结论

本文主要针对烧绿石结构的金属钛氧化合物R₂Ti₂O₇ (R = Dy, Ho) 的晶体生长条件进行了深入探索，获得了较为理想的生长条件和高品质、大尺寸的单晶。在此基础上对这些材料的磁性、比热和零场热传导性质进行了研究。磁性和比热的结果与自旋冰的基态性质是一致的。热导率的研究发现，Dy₂Ti₂O₇和Ho₂Ti₂O₇材料都具有较小声子热导率，这可能是自旋冰材料的一个共同特点。另外，通过对不同条件下退火样品热导率性质的研究，发现在这类无序磁基态材料中观察到的较小的声子峰主要是由于磁涨落的强烈散射，而晶体结构的缺陷对声子的散射作用是次要的。

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