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Fenton氧化技术再生被苯酚饱和的活性炭_等温线

时间:2011-05-17  作者:秩名

论文导读::活性炭是黑色粉末状或颗粒状的无定形炭。相比传统的再生工艺。氧化技术是一种针对难降解有机物的处理工艺。再生活性炭的吸附等温线。
关键词:活性炭,再生,Fenton氧化技术,等温线
 

活性炭是黑色粉末状或颗粒状的无定形炭,主要成分是炭,此外还有氧、氢等元素。活性炭具有发达的空隙结构和巨大的比较面积,对多种物质具有吸附能力[1],可以用于水净化、空气净化及气相吸附、医药处理、食品工业、电极材料、贵金属提取等。活性炭用于水处理中已经有70多年的历史,对水中溶解性有机物,如苯类化合物、酚类化合物、石油及石油产品具有较强的吸附能力,而且对生物法和化学法难以去除的有机污染物,如色度、异臭、农药、合成洗涤剂、胺类化合物具有良好的去除效果。活性炭水处理装置结构简单、易于管理,对水质及水温的适应能力强,吸附后的有用物质可以回收,而且饱和活性炭经再生后可以重复使用[2]活性炭再生的主要方法有热再生、化学再生、生物再生、电化学再生和微波再生等。传统的活性炭再生技术再生效果不稳定、活性炭损失大、再生后活性炭吸附能力下降明显、对活性炭中吸附的有机物去除能力有限。Fenton氧化技术是一种针对难降解有机物的处理工艺,能有效处理酚类、芳胺类、农药等有机废水。相比传统的再生工艺教学论文,Fenton氧化技术再生活性炭具有再生效率高、无二次污染的优点。研究Fenton氧化技术对活性炭的再生,可以为Fenton氧化技术的应用及活性炭的再生提供参考。

1实验部分

1.1饱和活性炭制备

取200 mL 250 mg/L的苯酚溶液加入具塞锥形

瓶中,每瓶加入2.5 g颗粒活性炭,25 ℃下震荡吸附5 h,测定解吸前后苯酚浓度,确定活性炭对苯酚的吸附量。吸附饱和的活性炭用滤纸过滤,所得碳粒转移至再生用具塞锥形瓶,进行再生试验。每次使用前,制备所需的饱和活性炭。[3]

1.2再生试验

1.2.1 确定再生时间

向锥形瓶中加入100 mL蒸馏水,加入2.5 g饱和活性炭、亚铁400 mg/L,H2O2 50 mmol/L,25℃ 200 r/min震荡解吸。分别解吸不同的时间,将解吸后的活性炭清洗、过滤,转移至250 mL具塞锥形瓶中,按制备饱和活性炭的步骤进行吸附试验,测定再吸附效果,确定各条件的解吸动力学特征。

1.2.2 再生条件的选择

向锥形瓶中加入100 mL 蒸馏水,加入一定量的活性炭和硫酸亚铁,然后分别加入H2O2,在一定条件下震荡解吸。每个条件设置多个组,按照不同的时间结束,确定该条件下不同时间的解吸效果。解吸完成的活性炭进行再吸附试验,测定再吸附效果。

表1 再生实验条件

Tab.1 condition ofregeneration

 

 

H2O2用量/mmol/L

饱和活性

炭用量/g

亚铁加入量

/mg/L

再生温度/℃

震荡速度

/r/min

pH值

H2O2加入量对再生效果的影响

10

2.5

400

25

200

7

20

2.5

400

25

200

7

50

2.5

400

25

200

7

75

2.5

400

25

200

7

100

2.5

400

25

200

7

亚铁离子加入量对再生效果的影响

75

2.5

100

25

200

7

75

2.5

200

25

200

7

75

2.5

300

25

200

7

75

2.5

400

25

200

7

75

2.5

500

25

200

2

pH值对再生效果的影响

75

2.5

200

25

200

2

75

2.5

200

25

200

3

75

2.5

200

25

200

4

75

2.5

200

25

200

5

75

2.5

200

25

200

6

75

2.5

200

25

200

7

75

2.5

200

25

200

8

温度对再生效果的影响

75

2.5

200

25

200

3

75

2.5

200

35

200

3

75

2.5

200

45

200

3

震荡速度对再生效果的影响

75

2.5

200

25

100

3

75

2.5

200

25

200

3

75

2.5

200

25

300

3

1.3 再生活性炭的吸附等温线

分别在25℃、35℃、45℃条件下,将2.5 g活性炭分别投入50 mg/L、150 mg/L、250 mg/L、350 mg/L、450 mg/L苯酚溶液中饱和5 h,测定活性炭的吸附量。分别作新鲜活性炭和最佳条件下再生的活性炭的吸附等温线。[4]

2 结果与讨论

为了探讨体系中个主要影响因子的影响,研究Fenton试剂法再生活性炭的条件,实验通过改变条件教学论文,重点考察Fenton实际用量、pH值、溶液温度、搅拌速度对再生的影响以及再生后活性炭吸附性能的变化。

2.1新鲜活性炭的吸附效果

对新鲜的颗粒活性炭进行吸附试验,每2.5 g颗粒活性炭吸附200 mL 250 mg/L的苯酚溶液,吸附平衡后,苯酚溶液的浓度为87.5 mg/L,苯酚的去除率为65%。

2.2 再生条件实验

2.2.1 再生时间确定

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图 1 活性炭再生时间对

苯酚吸附率的影响

fig. 1 Effect of regeneration time on remove efficiency

再生时间是选择处理工艺的重要指标,对处理效果具有很大的影响。Fenton试剂对活性炭的再生速度很快,在反应的前30 min,经过再生的活性炭对苯酚的去除率达到39.2%,随着时间延长,再生活性炭的吸附性能缓慢提高,到达60 min时,再生活性炭对苯酚的去除率达到46.4%,从活性炭上解吸出来的苯酚降解完全。[5]

2.2.2 Fenton试剂的用量对再生效果的影响

(1)过氧化氢加入量对再生效果的影响

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图2 再生过氧化氢加入量对

苯酚吸附效果的影响

Fig. 2 Effect of regeneration Hydrogen peroxide dosageon remove efficiency

由图2可以看出,H2O2加入剂量不同时Fenton试剂对活性炭再生的效果,前5 min,活性炭中吸附的苯酚解吸出来,被迅速分解活,再生的效果过非常好,H2O2剂量的影响不大。5min后,H2O2投加剂量大的组,产生更多的羟基自由基,活性炭再生程度进一步提高,75 mmol/L组在60 min再生活性炭苯酚去除率达到45.8%。继续增大H2O2剂量,发生一系列的副反应,最终导致H2O2分解,从而降低羟基自由基与有机物分子结合反应的机会,对活性炭再生的效果提升以不明显,最终确定H2O2剂量为75 mmol/L。[67]

(2)铁离子的含量对再生效果的影响:

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图3 再生亚铁离子加入量对

苯酚吸附效果的影响

Fig. 3 Effect of regeneration ferrousion dosage onremove efficiency

由图3可以看出教学论文,在100mg/L~400 mg/L,随着Fe2+离子浓度的增加,Fenton反应对活性炭再生的最终去除率不断增大,进一步增加Fe2+离子的投加量,使H2O2的相对含量下降,发生副反应 Fe2++·OH→Fe3++OH-,Fe2+对羟基自由基的捕捉使羟基自由基的浓度下降,再生效率降低。[89]

2.2.3pH值对再生效果的影响

图4 活性炭再生pH值对

苯酚吸附效果的影响

Fig. 4 Effect of regeneration pH value on removeefficiency

由图4可见,初始pH值对活性炭再生效果的影响。确定H2O2、Fe2+的剂量后,改变反应环境的初始pH值,对Fenton试剂的氧化能力有较大影响。试验结果表明,Fenton反应体系的最佳pH值为3,反应体系pH值控制在3~4时,再生后活性炭的吸附性能能维持在较高水平。反应体系的初始pH值升高以后,会影响Fe2+、Fe3+的络合平衡体系,Fe2+转化成Fe(OH)3沉淀或铁的复杂络合物,而失去催化能力。根据Fenton反应的过程,此时Fe2+催化分解双氧水生成羟基自由基的过程必然减弱,导致活性炭再生效果变差。pH值低于3以后,溶液中H+离子的浓度过高,过量的H+离子捕捉羟基自由基,使羟基自由基无效消耗,导致Fenton体系的氧化能力降低,使活性炭再生的效果下降。[1011]

2.2.4溶液的温度对再生效果的影响

调节溶液pH为3,加入Fenton试剂后,活性炭在再生过程的前60min内到达最大处理效果。25 ℃、35 ℃、45 ℃再生后活性炭的吸附效率分别为52%、53.6%、48.4%。根据反应动力学理论,反应温度升高,反应物的分子动能增加教学论文,反应速率会加快。但是,升高温度同时也促进H2O2的分解,生成H2O和O2,不利于羟基自由基的生成,反而降低反应的效率。[12]因此,必须在适当的温度下进行反应。在25℃、35 ℃、45 ℃条件下,再生效果差别不大,考虑能量的能耗,选择25 ℃作为再生温度。[13]

 

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