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负载TiO /Fe 的玻璃纤维反应器光催化苯酚的优化研究-论文网

时间:2013-11-14  作者:王西峰,彭党聪,班云霄

图6溶液初始pH值对光催化反应的影响

反应条件:苯酚的起始浓度30mg/L,O通入量1.0L/(minL),光源UV365-250W,上升流速0.7m/min,反应时间120min,温度30℃

与羟基自由基的反应规律不同的是,负载TiO/Fe光催化苯酚的最佳pH范围是3-5,而羟基自由基的反应最佳pH范围是2-4,也即在高pH值条件下负载TiO/Fe的光催化苯酚仍能够达到较高的降解率,这样就扩大了羟基自由基的反应条件,使得反应条件更为温和,有利于工程中应用。

3.5氧气通入量对光催化反应过程的影响

在光催化反应中通往氧气是非常必要的,氧气的通往不仅仅起到搅拌作用,同时,氧气可以提高水体中的溶解氧含量,并保证体系中Fe始终保持在一个相对较高的水平。由反应式:

因此,可以认为,氧气的存在,不仅可实现Fe到Fe之间的转换,保证光催化反应的进行,同时,还可促进反应体系中HO的生成,当体系中产生微量HO后,HO可为催化剂,溶解氧就能在紫外光作用下迅速氧化降解苯酚等,引发光催化过程中HO·的大量生成,UV/Fe对苯酚的催化降解速度大大提高,此理论已经在唐春然等的研究中得到证实。

为了研究O对负载TiO/Fe的光催化降解苯酚效果的影响,在相同的试验条件下,进行了通入O和通入相同流量的N的对比试验,结果如图7所示。

图7O对光催化反应的影响

反应条件:苯酚的起始浓度30mg/L,初始pH4.0,光源UV365-250W,上升流速0.7m/min,温度30℃

可见,在负载TiO/Fe空间催化体系中通入氧气是十分必要的,它不仅仅起到搅拌的作用,更重要的是实现Fe-Fe-Fe循环必不可少的一环,对维持整个体系的持续降解具有重要的意义。图8是调节氧气通入流量分别为0.5,1.0,1.5和2.0L/(minL)时氧气通入量对苯酚降解效果的影响。

图8通入O量对光催化反应的影响

反应条件:苯酚的起始浓度30mg/L,初始pH4.0,光源UV365-250W,上升流速0.7m/min,反应时间120min,温度30℃

当通气流量控制在1.0和1.5L/(minL)时,苯酚在2h内的矿化率均可以达到85%左右,而通气量过高或过低都会不同程度地影响降解效率。若通气量过小,溶液中溶解氧的含量偏低,这使得Fe无法迅速氧化成Fe参与光催化反应,从而不利于苯酚的降解。然而通气量也不是越大越好,如果通气量过大,溶液中产生的大量气泡会阻碍UV光的传播,也会抑制光催化反应的进行,同时还会增加处理成本。本试验最终采用的O通入量为1.0L/(minL)。

4结论

4.1负载TiO/Fe的空间玻璃纤维反应器对水中苯酚有较强的光催化降解作用。在UV365-250W高压汞灯照射下,负载三层光催化剂的填料在起始苯酚浓度30mg/L,初始pH4.0,O通入量1.0L/(minL)和上升流速0.7m/min的反应器内,经120min反应后,苯酚的降解率为85%左右,其矿化率可达80%左右。

4.2反应器内的上升流速越高,反应物向催化剂表面扩散的速度越快,催化剂表面生成的HO·自由基向水中扩散的速度越快,当上升流速达到0.7m/min以上时,流速对反应的影响趋于稳定;苯酚溶液初始浓度对光催化反应有较大影响,初始浓度越小越容易降解;负载TiO/Fe的空间玻璃纤维光催化反应器对pH的适应性较宽,且在高pH值条件下负载TiO/Fe的光催化苯酚仍能够达到较高的降解率,这样扩大了自由基的反应条件,使得反应条件更为温和,有利于工程应用;反应过程中通入O有利于苯酚的降解,但是过高的通气量会阻碍催化剂对光的吸收,同时也产生能量浪费。

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